Вместе со своим отцом на корабле Анатолий в качестве юнги обошел почти все средиземное море и его порты. В 1905 году спасал своих соседей (евреев по национальности) во время одесских черносотенных погромов. Учился в Одесском университете на юридическом факультете, но в 1910 году бросил учебу, чтобы посвятить себя профессии актера. Анатолий Смиранин пережил три русские революции: одну 1905-го и две 1917 года, а также две мировые войны. С 1917 по 1919 год состоял в товариществе «Русской драмы». В начале 20-х работал под руководством Собольщикова-Самарина, которого считал своим учителем.
В период с 1920 по 1922 год трудился в театре Политуправления Морских сил. В 1922 году принял участие в спектакле братьев Адельгейм в театре города Батуми. С 1922 по 1936 год Смиранин играл на подмостках театров Батуми, Сухуми, Ростова, Краснодара и Саратова. В 1928 году познакомился с режиссером Александром Довженко, который стал его близким другом. В 1936 году осел в тбилисском театре имени Грибоедова, где стал ведущим актером. Также на сцене театра Грибоедова Смиранин самостоятельно ставил спектакли. В 1946 году Анатолий Дмитриевич удостоился звания Народного артиста Грузинской ССР. Играл главные роли на сцене театра Георгия Товстоногова.
Кинокарьера актера началась в 1918 году с роли в короткометражке «Конкурс красоты».
Следующее появление Анатолия на экране состоялось лишь спустя 11 лет. Он сыграл лейтенанта фон Стубе в фильме «Разлом». Затем артист снова долгое время не снимался в кино и только в 1941 году сыграл в двух короткометражках «Доброе утро» и «Форпост», а также в одной полнометражной картине «Сабухи».
В 40-е Анатолий Смиранин сыграл в таких лентах, как «Неуловимый Ян», «Малахов курган», «Я – черноморец», «Давид Гурамишвили» и «Робинзон Крузо». Позднее его фильмография пополнилась картинами: «Песнь Этери», «Лично известен», «Человек-амфибия» и «Игра без ничьей».
Анатолий Смиранин скончался 15 февраля 1971 года в Тбилиси.
