Родился 1 июня 1971 года на Кубе в городе Гавана. Вскоре после рождения Марио вместе с родителями и старшей сестрой переехали жить в США в штат Майями. Так что большую часть детства и школьное время он провел в Америке. Но после получения среднего образования Симарро вновь отправился на Кубу, чтобы поступить в Модельную академию Мишеля Помьера.
Через какое-то время Марио перебрался жить в Мексику, где и стал изучать театральное мастерство. Удача улыбнулась молодому человеку в 1995 году, когда ему предложили роль в мексиканском сериале «Акапулько, тело и душа». А спустя год актеру удалось поработать на одной съемочной площадке с Леонардо ДиКаприо в картине «Ромео + Джульетта». И хотя то была совсем незначительная эпизодическая роль вышибалы, но сам факт позволил обратить на Симарро внимание мексиканских режиссеров и продюсеров. Так что вскоре он заполучил выгодную роль в сериале «Чужие чувства», который послужил хорошим развитием дальнейшей карьеры. После этого с участием Марио на экраны вышли такие телесериалы, как «Хорошие люди», «Узурпаторша», «Избранница» и «Крылья любви», добавив Марио популярности, которой способствовали не только актерский талант Симарро, но и его внешние данные. Примерно в тот же период актер познакомился с актрисой из Венесуэлы Натальей Стрейгнард, на которой женился в 1999 году. Популярность супруги в ее родной стране автоматически прибавила поклонников и Марио.
Однако с течением времени у Марио стало возникать все больше сложностей в работе с коллегами, и даже было несколько скандалов, а однажды актер и вовсе покинул съемочную площадку сериала в процессе съемок и не вернулся к роли. Кроме того, в прессе появилось несколько неоднозначных интервью, испортивших репутацию Симарро. Из-за натянутых отношений с партнершей по сериалу «Крылья любви» под угрозой оказался весь проект, который хоть и вышел на экраны, но не оправдал ожидания создателей. Нелегко проходила и работа над сериалом «Больше, чем любовь». В тот же период у Марио начались трудности в личной жизни. Его оставила жена, пара оформила развод, но спустя какое-то время они вновь поженились. Однако в 2006 году таки состоялся окончательный разрыв их отношений.
Среди других сериалов с участием Симарро можно отметить «Тайная страсть», «Дикая кошка» и «Вторая жизнь». Также он сыграл в фильмах «Афганец» и «Чистые драгоценности». Немалой популярностью пользовались телесериалы «Предательство» и «Необходимая жестокость». А последней работой актера стала лента «Средиземноморская синева». В скором времени с его участием ожидается выход картины «Черный русский».
