Виталий Соломин в детстве очень увлекался музыкой, что неудивительно, так как рос мальчик в семье профессиональных музыкантов. Однако после окончания школы игре на фортепиано Виктор предпочел театр. В 1959 году Соломин переехал в Москву и поступил в театральное училище Щепкина, попав в класс к Н. А. Анненкову. Со второго курса Виталий активно участвовал в спектаклях Малого театра, а после окончания училища актер вошел в труппу. В Малом театре Соломин проработал практически всю жизнь, лишь на два года (1987-1989 года) покинув его ради спектакля «Печальный детектив» в Театре Моссовета.
Среди работ Виталия Соломина в театре стоит выделить спектакли «Мой любимый клоун» (роль Сергея Синицына), «Живой труп» (роль Протасова), «Печальный детектив» (роль Сошнина), «Дикарка» (роль Ашметьева), «Дядя Ваня» (роль Астрова), «Судьба Кречинского» (роль Кречинского). В 2001 году Соломин играл в спектакле по А.П. Чехову «Иванов», исполняя главную роль.
Сниматься в кино Виталий Соломин начал еще в 1960-е. Первой картиной актера стал фильм «Старшая сестра», в котором актер сыграл Кирилла. Затем была лента «Женщины», в которой Виталий предстал в образе главного героя Евгения.
Но наибольшим успехом пользовалась работа Соломина в картинах режиссера И. Масленникова. Бесспорно, самая знаменитая из этих работ — роль Ватсона в культовом сериале о Шерлоке Холмсе. Удачной оказалась работа Виталия Соломина и в других картинах Масленникова, таких как «Зимняя вишня» и «Пиковая дама». Одна из последних работ Соломина — небольшая роль в сериале «Пан или пропал».
В 1999 году Виталий Соломин был награжден орденом «За заслуги перед Отечеством» (IV степень). Такой награды актер удостоился за свой вклад в развитие российской театральной культуры.
В 2007 году на Смоленской набережной Москвы недалеко от британского посольства была открыта скульптурная композиция «Шерлок Холмс и Доктор Ватсон», которую создал скульптор Андрей Орлов, основываясь на образе, воплощенном Виталием Соломиным.
