Дебют Альгимантаса Масюлиса в кино состоялся в 1956 году, его первой работой стала роль офицера в драме Александра Разумного «Игнотас вернулся домой». Затем его фильмография пополнилась такими лентами, как «Утопленник», «Адам хочет быть человеком», «Шаги в ночи» и «Хроника одного дня».
Известность артисту принесло участие в картине 1965 года «Никто не хотел умирать» Витаутаса Жалакявичюса. Фильм стал хитом советского кинопроката: его посмотрели почти 23 000 000 человек.
В конце шестидесятых Альгимантас Масюлис отметился ролями в таких художественных лентах, как «Щит и меч» и «Щит и меч: Фильм второй» режиссера Владимира Басова, «Чувства» Альмантаса Грикявичюса и Альгирдаса Дауса, «Сыны отечества» Латифа Файзиева, «Июнь, начало лета» Раймондаса Вабаласа и «Рокировка в длинную сторону» Владимира Григорьева.
В семидесятые актер принял участие в съемках фильмов «Остров сокровищ», «Маленькая исповедь», «Миссия в Кабуле», «Круг», «Геркус Мантас», «Человек в штатском», «Горя бояться – счастья не видать», «Крах инженера Гарина», «Стрелы Робин Гуда», «Долгое путешествие к морю», «Дума о Ковпаке: Карпаты, Карпаты...», «Встреча на далеком меридиане», «Крепость» «Последняя охота», «Похищение «Савойи», «Вооружен и очень опасен» и «Время ее сыновей». Картину «Стрелы Робин Гуда» посмотрели 29 000 000 советских зрителей, «Вооружен и очень опасен» - 40 000 000, а «Похищение «Савойи» - 32 000 000.
Среди наиболее ярких фильмов восьмидесятых с участием Альгимантаса Масюлиса стоит отметить следующие: «Лермонтов», «Перехват», «Тайны мадам Вонг», «Черная стрела», «Баллада о доблестном рыцаре Айвенго» и «Черный треугольник».
В девяностые артист снялся только в одной ленте – приключенческой мелодраме Владимира Попкова «Сердца трех». Альгимантас Масюлис скончался 19 августа 2008 года.
