В первый же сезон работы в качестве штатной актрисы МХАТ в 1924-1925 годах Ангелина Степанова под чутким руководством Станиславского и Немировича-Данченко работала над образами княжны Мстиславской в постановке «Царь Федор Иоаннович» А. К. Толстого и Софьи в «Горе от ума» Грибоедова.
За период с 1926 года по 1943 год Ангелина Степанова исполняла самые различные роли: Ивонна в «Продавцах славы» П. Нивуа и М. Паньоля (режиссеры Лужский и Горчаков), Ирина в «Трех сестрах» Чехова (режиссеры Немирович-Данченко, Литовцева, Раевский), Натали Пушкина в «Последних днях» Булгакова (режиссеры Станицын и Топорков). После смерти основателей МХАТа Ангелина Степанова продолжала играть по одной новой роли в сезон. Ее последним спектаклями стали «Серебряная свадьба» и «Московский хор», которые были поставлены Ефремовым в 1988 году.
В кино Ангелина Степанова дебютировала в 1932 году: она сыграла курсистку в фильме «Мертвый дом» по роману Ф. М. Достоевского. Заслуженную популярность ей принесли роли Анны Павловны Шерер в картине «Война и мир», Зинаиды Антоновны в «Двадцать дней без войны» и другие. Всего фильмография актрисы насчитывает более двадцати ролей, включая телеспектакли.
Ангелина Степанова награждена орденами Октябрьской Революции, Ленина, Трудового Красного Знамени, Дружбы Народов, «Знак Почета» и «За заслуги перед Отечеством». Ее деятельность отмечена Звездой Героя Социалистического Труда, Сталинской и Государственной премиями.
