Джанкарло родился 1 августа 1942 года в Италии, в небольшом городе Специи. В юности он увлекался музыкой, учился на инженера по электронике, однако к 18 годам решил стать актером. Джанкарло поступил в Национальную академию драматических искусств в Риме. В 19 лет Джаннини впервые вышел на профессиональную сцену в образе Пака из знаменитой шекспировской пьесы «Сон в летнюю ночь» (в 1961-ом), а затем с успехом продолжил театральную карьеру.
В кино он дебютировал в 23 года, появившись в ленте «Либидо» (1965). Джанкарло сразу полюбился независимым кинематографистам Италии, которые увидели в нем образ рефлексирующего меланхолика, бьющегося за лучшую долю в жизни, режиссеры часто снимали его в подобных ролях.
Он много играл в фильмах независимого режиссера и сценариста Лины Вертмюллер, которая, снимая актера почти во всех своих проектах, в конце концов и привела его к мировой известности. Их сотрудничество началось в 1966-ом году, когда начинающий актер впервые сыграл в ленте Лины «Риты-надоеда».
В 1973-ем году 31-летний актер стал известен фестивальному сообществу по работе в ленте с длинным названием «Фильм любви и анархии, или Сегодня в десять утра на Виа деи Фьори в известном доме терпимости». В этой картине он сыграл деревенского простодушного парня, который страстно желает убить Муссолини, однако сталкивается с непреодолимыми препятствиями. Лента имела успех на Каннском кинофестивале, где молодого актера удостоили почетной и престижной награды - главного приза за лучшую мужскую роль.
Еще через год Джанкарло стал всемирно знаменитым, благодаря воплощенному образу заключенного концлагеря, который должен унижаться и очаровывать сотрудницу-нацистку, чтобы остаться в живых, в ленте Лины «Паскуалино «Семь красоток» (1975). За эту работу итальянец удостоился номинации на американский «Оскар», чем мгновенно приковал к себе внимание и мирового зрителя, и голливудских продюсеров.
Джанкарло свободно владеет английским языком, что значительно облегчило ему восхождение на американский олимп. Популярным и узнаваемым его сделали роли в лентах «Лили Марлен» (1981), «Нью-йоркские истории» (1989) Фрэнсиса Форда Копполы, «Прогулка в облаках» (1995), «Ганнибал» (2001), образ Рене Матиса в знаменитых фильмах о Джеймсе Бонде - «Казино Рояль» (2006) и его продолжении «Квант милосердия» (2008).
Джанкарло также озвучивал американских актеров, например, Джека Николсона и Аль Пачино. За многолетнюю карьеру он сыграл в более 140 фильмах, став одинаково востребованным как в американском, так и в итальянском кино и ТВ.
В 53 года Джанкарло стал командором ордена «За заслуги перед Итальянской Республикой». В 61 год удостоился титула Великого офицера ордена «За заслуги перед Итальянской Республикой».
У актера есть две режиссерские работы - фильм 1987 года «Игра в числа» (где он также выступил как сценарист) и картина 2013 года «Ti ho cercata in tutti i necrologi».
Джанкарло был дважды женат. У него двое сыновей от восьмилетнего брака с актрисой Ливией Джампальмо (супруги жили вместе с 1967 по 1975-ый) и двое детей от актрисы Эуриллы дель Боно.
