Впервые в Кэри проявился интерес к сценической игре и профессии актера во время просмотра школьной постановки «Король и я», в которой участвовал ее старший брат. Это даже подвигло девушку впоследствии самой принимать участие в подобных постановках. Перед тем как начать играть профессионально, Кэри втайне и неоднократно пробовала поступить в несколько театральных школ. Ряд последовательных неудач на прослушиваниях заставили девушку усомниться в своих актерских способностях. Плюс ко всему, ее родители изначально не одобряли выбор этой профессии и полагали, что неверно превращать работу в развлечение. Именно они убедили Кэри поступить в престижный университет, ошибочно надеясь, что учеба отвлечет ее и заставит забыть мечты о сцене и амбиции. Помимо этого Маллиган даже устроилась на подработку в качестве буфетчицы в местном пабе. Но все эти меры имели обратный эффект - бегство только обострило стремление играть.
Первой ролью в кинематографе стала героиня романа Джейн Остин Китти, легкомысленная четвертая дочь в семействе Беннетов. В следующем году девушка появилась в эпизодической роли сироты Ады Клэр в адаптации произведения Чарльза Диккенса «Холодный дом». В середине 2007 года Кэри исполнила роль в документальной драме «Мой мальчик Джек». Этот биографический фильм рассказывал историю жизни известного писателя Редьярда Киплинга и его сына, погибшего на войне. Главную мужскую роль играл Дэниэл Рэдклифф. Картина была удостоена нескольких престижных наград. Параллельно с этим, Маллиган исполнила роль Салли Спэрроу в культовом сериале «Доктор Кто». Заключительной работой года была любовная история «Нортенгерское аббатство», ставшая второй экранизацией одноименного романа Джейн Остин.
2008 год начался с участия в создании криминальной биографической драмы Майкла Манна «Джонни Д.». Главную роль в картине получил Джонни Депп, а Кэри играла незначительный образ Кэрол Слэймен. Лента стала экранизацией документального романа Брайана Барроу «Враги общества: величайшая волна преступности в Америке и рождение ФБР, 1933—1934» и рассказывала о легендарном грабителе банков Джонни Диллинджере. Следующий фильм принес Маллиган одобрение критиков и популярность у зрителей. Драма Лоне Шерфиг «Воспитание чувств» впервые была показана на кинофестивале «Санденс». В основе сюжета лежали автобиографические мемуары британской журналистки Линн Барбер. Кэри исполнила главную роль в фильме. Ее партнером стал американский актер Питер Сарсгаард. Маллиган была удостоена Премии BAFTA за исполнение лучшей женской роли, а Премия Национального совета кинокритиков США назвала ее лучшей актрисой. В военной драме Джима Шеридана «Братья» актриса работала вместе Натали Портман, Джейком Джилленхоллом и Тоби Магуайром.
2010 год начался для актрисы с участия в драме Шаны Фест, рассказывающей о семье, потерявшей сына. Наряду с Кэри роли в фильме исполнили Аарон Джонсон, Пирс Броснан и Сьюзен Сарандон. Затем Маллиган приняла участие в съемках триллера Оливера Стоуна «Уолл-стрит: Деньги не спят» и стала партнершей Эндрю Гарфилда в фильме-антиутопии Марка Романека «Не отпускай меня». За эту работу актриса получила звание «Лучшая актриса» от Премии британского независимого кино. В 2011 году Маллиган появилась в криминальной драме Николаса Виндинга Рефна «Драйв» и в драме Стива Маккуина «Стыд». Обе картины получили множество престижных наград и номинаций. В 2012 году Кэри приняла участие в работе над мелодрамой База Лурмана «Великий Гэтсби», являющейся экранизацией одноименного романа Фрэнсиса Скотта Фицджеральда. Миллиган появится на экране в паре с Леонардо Ди Каприо.
