После окончания ВУЗа в 2004 году девушка была принята в труппу Театра «Комедианты». На его сцене прошел актерский дебют Тереховой. Первой театральной работой стал спектакль «Дачницы». Далее последовали постановки «Брысь», «В Париж» и «Беда от нежного сердца». Первые работы в кино пришлись еще на время учебы в Театральной академии. Изначально это быль незначительные роли в популярных телевизионных сериалах. Так, например, в 2001 году девушка оказалась на съемочной площадке детективного сериала «Улицы разбитых фонарей». Через год ей удалось получить роль в проекте «Агентство “Золотая пуля”». В том же 2002 году актрису пригласили принять участие в первом полнометражном художественном фильме. Это была детективная психологическая драма Дмитрия Месхиева «Дневник камикадзе». В главных ролях снялись Николай Чиндяйкин, Сергей Шакуров, Виктория Толстоганова, Сергей Гармаш и Юрий Кузнецов. Лента была впервые продемонстрирована в рамках кинофестиваля «Окно в Европу» в 2002 году. Фильм был удостоен Специального приза кинофестиваля за лучшую мужскую роль, премии «Золотой Овен» от Гильдии киноведов и кинокритиков России за лучшую мужскую роль второго плана, а также получил Премию «Созвездие» от Гильдии актеров России в номинации «Лучшая эпизодическая женская роль». Хотя работа Натальи не была выделена особым образом, выход картины не прошел незамеченным.
Наряду с этим, Терехова играла главную женскую роль в комедии Алексея Карелина «Золушка в сапогах», представляющей собой современную интерпретацию знаменитой сказки Шарля Перро. Далее последовала длинная череда ролей в телевизионных сериалах. В 2003 году Наталья появилась в эпизоде фильма «Убойная сила 4», затем в ленте «Линии судьбы». 2004 год был ознаменован для актрисы участием в съемках пятого заключительного сезона детективного телесериала «Агент национальной безопасности 5» с Михаилом Пореченковым в главной роли, криминального сериала Кирилла Капицы и Игоря Копылова «Мангуст», продолжения детективного телесериала «Новые приключения Ниро Вульфа и Арчи Гудвина» с Сергеем Жигуновым и Донатосом Банионисом в главных ролях, криминальной многосерийной драмы с Алексеем Ниловым, Сергеем Селиным и Анастасией Мельниковой «Опера. Хроники убойного отдела», а также очередного сезона «Улицы разбитых фонарей 6». В 2005 году Терехова исполнила роль в комедийном молодежном сериале Анатолия Газиева «Тронутые». Через год актрису пригласили на съемки военного сериала Виктора Бутурлина «Алька». Затем были съемки в полнометражной мелодраме Михаила Баркана «Короткое дыхание». Одну из главных ролей девушка исполнила в 2006 году в рамках телесериала «Петя Великолепный». Партнерами по съемкам стали Александр Устюгов и Артем Михалков.
В 2007 году Наталье представилась возможность сыграть в британско-российском 4-серийном телесериале «Ленинград». Историческая драма Александра Буравского рассказывала о войне сороковых годов. Другие роли в картине исполнили Ольга Сутулова, Мира Сорвино, Владимир Ильин, Михаил Ефремов, Гэбриэл Бирн, Донатас Банионис, Александр Абдулов и многие другие известные актеры.
