В 1973 году Пирс Броснан поступил в Лондонский Драматический Центр, где в течение 3 лет обучался актёрскому мастерству, параллельно играя на сценах театров Лондона. Именно в это время он встретил свою любовь – актрису Кассандру Харрис, на которой женился в 1980 году. Финансовое положение семьи было весьма непрочным, единственным источником заработка были небольшие роли Броснана в кино. Он снялся в таких картинах, как «Долгая Страстная пятница», «Зеркало треснуло». Роли были незаметные, но в это время Пирс Броснан познакомился с продюсером фильмов о Бонде Альбертом Брокколи.
Пирс продолжил сниматься в небольших телесериалах и кинолентах. Вскоре актёра заметили в Голливуде, и вместе с семьёй он переехал в Лос-Анджелес для съёмок в сериале «Remington Steele». Проект очень быстро завоевал любовь зрителей и принёс Броснану популярность в США. К четвёртому году показа популярность сериала стала падать, однако продюсеры не закрыли телесериал, из-за чего Пирс Броснан упустил возможность исполнить роль Джеймса Бонда. В это же время у жены актёра обнаружили рак, и он с трудом зарабатывал деньги, снимаясь в не очень известных кинолентах («Обманщики», «Четвёртый протокол»). В 1991 году жена Пирса умерла на руках мужа.
После смерти жены Пирс Броснан с головой ушёл в работу, в 1992 году принял участие в съёмках «Газонокосильщика», в 1993 году – в съёмках «Миссис Даутфайр». И наконец-то наступил миг удачи для актёра – он получил-таки роль Джеймса Бонда и снялся в таких фильмах Бондианы, как «Золотой глаз», «Завтра не умрёт никогда», «И целого мира мало», «Умри, но не сейчас». Среди последних работ актёра можно назвать «Законы привлекательности», «Перси Джексон и похититель молний», «Помни меня».