Через некоторое время актрису стали привлекать к участию в высокобюджетных голливудских и британских фильмах. В 2006 году она сыграла главную роль в драме «Широкое Саргассово море - экранизации одноименной новеллы Джин Рис. В том же году Ребекка Холл снялась в голливудском мистическом триллере «Престиж», где работала на одной площадке с такими актерами, как Хью Джекман, Кристиан Бэйл, Скарлетт Йоханссон. Сыграв жену одного из главных героев, Ребекка Холл стала известна в Голливуде. В 2008 году она вновь снялась вместе со Скарлетт Йоханссон – на этот раз в комедии Вуди Аллена «Вики Кристина Барселона». За роль Вики она была номинирована на «Золотой глобус». Также в 2008 году актриса снялась в историческом фильме «Фрост против Никсона».
2009 год был ознаменован ролью Эмили Уоттон, невесты Дориана Грея в фильме «Дориан Грей». В 2010 году она снялась в картине «Пожалуйста, дай». Среди последних работ актрисы – главная роль в криминальной драме Бена Аффлека «Город воров». Также в 2010 году Ребекка Холл снялась в трагикомедии «Все путем». Всего актриса приняла участие в съемках более чем 20 фильмов, отдавая предпочтение серьезным ролям, требующим большой отдачи.