Успех на театральной сцене привел актера в Голливуд. Первой значимой работой стала игра в картине «Русские идут! Русские идут!» («The Russians Are Coming, the Russians Are Coming ») 1966 года. За роль лейтенанта Розанова в данной комедии Алан Аркин был номинирован на премию «Оскар» и получил престижную награду «Золотой глобус» в номинации «лучший актер».
Кроме того, в 1966 году появился еще один фильм с участием Аркина: это была короткометражная лента «Последний из могикан» («The Last Mohican»). В следующем году актер появился еще в 2 картинах – «Семь раз женщина» («Woman Times Seven») и «Дождись темноты» («Wait until dark»).
В 1968 году Алан Аркин сыграл в фильме «Сердце - одинокий охотник» («The Heart Is a Lonely Hunter»). За роль Джона Сингера он получил награды «KCFCC Award» и «NYFCC Award», а также номинировался на «Оскар» и в очередной раз - на «Золотой глобус».
Тем не менее, получить награду Американской Киноакадемии Алан Аркин сумел только в 2006 году. До этого момента он снялся более чем в 40 картинах, среди которых были фильмы «Уловка 22» («Catch-22», 1970 года), «Сердца запада» («Hearts of the West», 1975), «Эдвард руки-ножницы» («Edward Scissorhands», 1990), «Гаттака» («Gattaca», 1997) и многие другие.
В 2006 году на экранах появилась комедийная драма «Маленькая мисс Счастье» («Little Miss Sunshine»), за роль второго плана в которой Алан Аркин получил статуэтку «Оскар». После данной работы актер снимался еще в ряде кинолент.
