В 2009 году Дэвид Лоури предложил Харту дебютировать в полнометражном кинематографе, написав музыку к фильму «Святой Ник». С двух коротких композиций началось продолжительное сотрудничество Харта и Лоури. Композитор написал саундтреки ко всем фильмам, которые режиссёр снял к сегодняшнему дню: «В бегах» (2013), «История призрака» (2017), «Старик с пистолетом» (2018) и «Легенда о зеленом рыцаре» студии A24. Столь плодотворное партнёрство Харт и Лоури объясняют тем, что у них схожий взгляд на кинематограф.
В 2012 году Харт закончил работу над саундтреком к фильму «В бегах», а год спустя его имя появилось на страницах издания Filmmaker в список «25 лиц независимого кино». В саундтреке композитор сочетал оркестровые аранжировки смычковых и духовых инструментов с традиционными народными инструментами, такими как банджо и мандолина. За следующие два года Харт написал музыку к доброй дюжине независимых фильмов, включая картины «Комета» (2014), «Вернуть отправителю» (2015), «Юнсертейн» (2015), «Потерявшиеся на солнце» (2015), «Бессмертные» (2015) и короткометражку «Игра подружки» (2015).
В 2016 году Харт и Лоури работали над фильмом студии Disney «Пит и его дракон», ремейком одноимённого музыкального фильма 1977 года. Харт написал саундтрек для оркестра из 94 инструментов и хора из 32 человек. Это был самый большой коллектив, исполнявший написанную Хартом музыку. Саундтрек композитор закончил за три месяца несмотря на то, что, по его словам, ему «приходилось работать по 11-12 часов семь дней в неделю», чтобы успеть к назначенному сроку.
Следующим проектом Харта стал саундтрек к первому сезону сериала «Изгоняющий дьявола», премьера которого состоялась 23 сентября 2016 года. В основу сюжета был положен одноимённый роман Уильяма Питера Блэтти.
В феврале 2017 года Харт был номинирован на премию Международной ассоциации критиков музыки в кино (IFMCA) в категории «Лучший композитор года» за музыку к фильму «Пит и его дракон» и сериалу «Изгоняющий дьявола».
В списке других работ Харта в кино и на ТВ стоит отметить музыку к режиссёрскому дебюту Кейси Аффлека «Свет моей жизни», а также к сериалам «С прицепом» (Showtime), «Навсегда» (Amazon), «Общество» (Netflix) и «Странный ангел» (CBS).
